Ein Roman von WS2

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 7762 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Ein neuartiges Wolframdisulfid-Molybdän-Kupferoxid-Komposit mit Graphen-Quantenpunkten (WM@GQDs) wurde mithilfe einer einfachen und kostengünstigen Ultraschallmethode als Gegenelektrode (CE) für farbstoffsensibilisierte Solarzellen (DSSCs) synthetisiert. Die einzigartige Struktur von WM@GQDs weist aufgrund ihrer hohen katalytischen Aktivität und Ladungstransporteigenschaften eine hervorragende Leistungsumwandlungseffizienz auf. Darüber hinaus stellen die Graphen-Quantenpunkte (GQDs) mehr aktive Stellen in den nulldimensionalen Materialien für eine I/I3−-Redoxreaktion bereit, was die elektrischen und optischen Eigenschaften des Verbundwerkstoffs verbessern kann. Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass die Menge an GQDs im Verbundwerkstoff die Wirksamkeit von Solargeräten beeinflusst. Bei Verwendung von 0,9 Gew.-% GQDs erreichte der WM@GQDs-Verbundstoff einen Wirkungsgrad von 10,38 %, was unter den gleichen Bedingungen höher ist als der des teuren Platin-CE. Der Mechanismus hinter der verbesserten Leistungsumwandlungseffizienz (PCE) der Verbundprobe wird ebenfalls ausführlich diskutiert. Daher können WM@GQDs ein effizientes Material sein, um Platin in DSSCs als CE zu ersetzen.

Die drohende Verknappung fossiler Brennstoffe aufgrund des jährlichen Bevölkerungswachstums und die Auswirkungen des anhaltenden Wirtschaftswachstums haben die Weltbevölkerung auf die Bedeutung erneuerbarer Energien aufmerksam gemacht. Unter den verschiedenen erneuerbaren Energiequellen ist Solarenergie eine natürliche und nachhaltige Energiequelle, die unbegrenzt genutzt werden kann. Im Allgemeinen wird die siliziumbasierte Solarzellentechnologie weiterhin den Weltmarkt dominieren, doch Forscher suchen nach alternativen Lösungen, um den Energiebedarf des Industriesektors zu decken und die Produktionskosten zu senken, damit die Weltbevölkerung Zugang zu Solarenergie hat1. Eine solche Lösung sind Farbstoffsolarzellen (DSSCs), bei denen es sich aufgrund ihrer kostengünstigen, einfachen und umweltfreundlichen Herstellungsmethoden um Zellen der dritten Generation handelt2,3. DSSCs bestehen aus einer Photoanode (einem Halbleiter mit einer großen spezifischen Oberfläche für adsorbierten Farbstoff), einer Gegenelektrode (normalerweise in Form von FTO mit Platin) und einem Elektrolyten im Zwischenelektrodenraum (hergestellt aus einem organischen Lösungsmittel mit einem Redoxmediator). )4. Im Allgemeinen besteht das Funktionsprinzip von DSSCs darin, dass Farbstoffmoleküle nach der Absorption eines Photons vom Grundzustand in den angeregten Zustand angeregt werden. Anschließend wird ein Elektron in das Leitungsband (CB) des Halbleiters injiziert und über einen externen Stromkreis zur Gegenelektrode transportiert. Der oxidierte Farbstoff wird durch einen Redoxmediator regeneriert und das von der Arbeitselektrode abgegebene Elektron reduziert die Redoxspezies. Der Zyklus wird dann geschlossen und wiederholt, bis eine Beleuchtung auftritt5.

Wie oben erwähnt, ist die Gegenelektrode (CE) für die ordnungsgemäße Funktion von DSSCs unerlässlich. Platin (Pt) ist aufgrund seiner hervorragenden elektrokatalytischen Leistung und hohen Leitfähigkeit das am häufigsten verwendete CE in DSSCs, was zu einer hohen Effizienz bei der photoelektrischen Transformation führt6. Allerdings ist Pt ein Edelmetall und seine Stabilität ist unzureichend, was dazu führen kann, dass es im Laufe der Zeit mit dem Elektrolyten reagiert7. Darüber hinaus schränken die hohen Kosten die Produktion von DSSCs in großem Maßstab für den Einsatz in Haushalten und Industriebereichen ein. Daher suchen Forscher dringend nach alternativen Materialien, um Pt zu ersetzen. Verschiedene Arten von Materialien, wie beispielsweise Materialien auf Kohlenstoffbasis8, organische Polymere9, Übergangsmetalldichalkogenide10, Materialien auf Oxidbasis11 und Materialien auf Sulfidbasis12, wurden untersucht und zeigten aufgrund ihrer überlegenen elektrochemischen Eigenschaften eine hervorragende Energieumwandlung.

Graphen-Quantenpunkte (GQDs) sind vielversprechende Quantenpunktmaterialien auf Kohlenstoffbasis, die hauptsächlich aus sp2-hybridisierten Atomen nanometergroßer Graphenschichten bestehen, was ihnen nulldimensionale Eigenschaften verleiht13. GQDs haben mehrere wünschenswerte Eigenschaften, darunter chemische Inertheit, Biokompatibilität, stabile Photolumineszenzeigenschaften, geringen Widerstand und gute Redoxreversibilität. Im Jahr 2013 synthetisierten Chen et al.14 GQDs-dotiertes Polypyrrol (PPy) als Gegenelektrode. Der mit GQDs dotierte PPy-Film hat eine hochporöse Struktur und weist eine höhere katalytische Stromdichte und einen geringeren Ladungsübertragungswiderstand als PPy allein gegenüber der I3−/I−-Redoxreaktion auf. Der DSSC mit PPy, dotiert mit 10 % GQDs, zeigte den höchsten Leistungsumwandlungswirkungsgrad (5,27 %), der höher ist als der eines DSSC auf Pt-Gegenelektrodenbasis.

Kürzlich wurden 2D-schichtige Übergangsmetalldichalkogenide (TMDs) wie MoS2, TiS2, WS2 und MoSe2 aufgrund ihrer geringen Kosten, der umweltfreundlichen Produktion, des einfachen Verfahrens und der hohen elektrokatalytischen Aktivität als potenzielle Gegenelektroden (CEs) in DSSCs in Betracht gezogen chemische Stabilität15,16. Unter diesen hat WS2 aufgrund seiner dünnen Nanoblätter mit großer Oberfläche besondere Aufmerksamkeit erhalten, wodurch die Anzahl der aktiven Stellen auf der Oberfläche erhöht und seine Aktivität in Solarzellenanwendungen verbessert werden kann. Im Jahr 2018 stellten Yuan et al.17 MoSe2-Nanoblumen über eine einfache und wirtschaftliche hydrothermale Methode als CEs in DSSCs her. Sie berichteten, dass die mit MoSe2-CEs zusammengesetzten DSSCs aufgrund ihrer zahlreichen aktiven Zentren und stabilen chemischen Eigenschaften eine hohe Leistungsumwandlungseffizienz (PCE = 7,01 %) für die I3−-Reduktion im Vergleich zu Standard-Pt erreichten. Es wurden jedoch verschiedene Methoden eingesetzt, um die elektrische Leitfähigkeit von TMDs zu erhöhen, beispielsweise die Dotierung mit Polymeren und die Herstellung von Verbundwerkstoffen mit kohlenstoffbasierten und anderen Verbindungen. Im Jahr 2021 stellten Silambarasan et al.18 MoS2- und N-dotierte Graphenquantenpunkte her, die auf reduziertem Graphenoxid (rGO) verankert waren, durch ein zweistufiges hydrothermales Verfahren zur Verwendung als Gegenelektroden in DSSCs. Das N-GQD@MoS2@rGO zeigte einen photovoltaischen Energieumwandlungswirkungsgrad (η) von 4,65 %. Dies war auf die überlegenen katalytischen Eigenschaften des Materials zurückzuführen, die auf die erhöhten elektrochemischen aktiven Stellen und die elektrische Leitfähigkeit von rGO und MoS2 zurückgeführt wurden. Darüber hinaus dienen 2D-Kohlenstoffmaterialien als Plattform zur Reduzierung der Agglomeration von MoS2 und zur Verbesserung der elektrochemisch aktiven Stellen.

In dieser Arbeit haben wir durch ein hydrothermales Verfahren ein neuartiges WS2-MoCuO3-Komposit mit Graphen-Quantenpunkten (WM@GQDs) zur Verwendung als Gegenelektrode (CE) in farbstoffsensibilisierten Solarzellen (DSSCs) synthetisiert. Diese Nanokomposite wurden hinsichtlich ihrer morphologischen und elektrochemischen Eigenschaften mithilfe von Techniken wie XPS, Raman, XRD, FESEM, HRTEM-Analyse und EIS charakterisiert. Wir haben das prozentuale Gewicht der GQDs im WM@GQDs-Verbundwerkstoff optimiert und den resultierenden Leistungsumwandlungswirkungsgrad (PCE) untersucht. Der 1,5 %ige WM@GQDs-Verbundstoff erreichte einen PCE von 10,00 %, was aufgrund des Vorhandenseins von GQDs im Verbundwerkstoff mit dem des Pt-Standards (7,00 %) vergleichbar ist, was die Geschwindigkeit der Ladungsübertragungsprozesse durch die elektroaktive Schicht erhöht im WM@GQDs-Verbund. Wir schlagen vor, dass der WM@GQDs-Verbundwerkstoff ein vielversprechendes alternatives CE-Material für DSSCs sein könnte.

Graphitpulver (325 Mesh) wurde von Sigma-Aldrich bezogen. Alle in dieser Arbeit verwendeten Chemikalien waren im Handel erhältlich: Als Reagenzien wurden Ammoniumpersulfat ([NH4]2S2O8), Kaliumbromid (KBr, ≥ 99 %) und Acetonitril (C2H3N, 98 %, Sigma-Aldrich) verwendet. Chlorplatinsäurehexahydrat (H2PtCl6 × 6H2O) und Natriumborhydrid (NaBH4) wurden von Sigma-Aldrich bezogen. Alle Chemikalien wurden ohne weitere Reinigung verwendet (die Reinigung aller Chemikalien beträgt 99,0 %).

Graphenoxid wurde nach Hummers Methode synthetisiert. Unter kontinuierlichem magnetischem Rühren im Eisbad wurde Graphitpulver (10 g) zu 45 ml konzentrierter Schwefelsäure (H2SO4) gegeben. Nach 15-minütigem Mischen wurden 2,25 g KMnO4 zur Lösung gegeben. Dann erhitzen Sie die Mischlösung unter Rühren 2–3 Stunden lang auf 50–60 °C. Die Mischung wurde für 30 Minuten bei Raumtemperatur in das Ultraschallbad gegeben und unter Rühren langsam Wasserstoffperoxid (H2O2) zugegeben. Dieser Schritt erzeugt eine stark exotherme Reaktion und führt zu einer starken Blasenbildung in der Mischung. Nach 2-stündigem Rühren wird die Mischung mit entionisiertem Wasser gewaschen, um überschüssige Säure, Nitrat- und Sulfationen zu entfernen. Das resultierende Graphitoxid wird unter Vakuum getrocknet, um eine pulverförmige Substanz zu erhalten.

Der typische Herstellungsprozess für Graphen-Quantenpunkte (GQDs) ist wie folgt: 500 mg Graphenoxid (GO) und 100 µL Dimethylformamid (DMF) wurden in 10,0 ml entionisiertem Wasser unter kräftigem Rühren gelöst. Die Mischung wurde dann mit 3 ml Ammoniak gemischt und 20 Minuten lang beschallt. Anschließend wurde die Mischung in einen mit Teflon ausgekleideten Autoklaven überführt und 48 Stunden lang auf 140 °C19 erhitzt.

MoCuO3-Nanodrähte wurden durch eine hydrothermale Methode synthetisiert. 1,5 g Ammoniummolybdat und 1,0 g Kupfer(II)oxid wurden in entionisiertem (DI) Wasser gelöst und 5 ml HNO3 zu der Lösung gegeben. Nach 10-minütigem Rühren wurde die Lösung in einen 100-ml-Teflon-ausgekleideten Edelstahlautoklaven überführt, verschlossen und 12 Stunden lang in einen auf 180 °C erhitzten Lufttrocknungsofen gestellt. Das Endprodukt wurde mit entionisiertem Wasser gespült, bis die Abfalllösung neutral war, und der Niederschlag wurde vakuumgetrocknet.

Das WS2-Pulver, MoCuO3 und die GQDs wurden dann in entionisiertem Wasser dispergiert, 30 Minuten lang gerührt und 1 Stunde lang mit Ultraschall behandelt. Die einheitliche Mischung wurde dann in einen 100-ml-Teflon-ausgekleideten Edelstahlautoklaven überführt, bei 4000 U/min zentrifugiert, mit entionisiertem Aceton gewaschen und zur weiteren Verwendung getrocknet. Vier Konzentrationen von GQDs in WM@GQDs, nämlich 0,3 Gew.-% GQDs, 0,6 Gew.-% GQDs und 0,9 Gew.-% GQDs, wurden mit dem gleichen Verfahren hergestellt. Abbildung 1 zeigt die Methode zur Synthese von WM@GQDs-Nanokompositen.

Schematische Darstellung der Methode zur Herstellung des WS2/MoCuO3@Graphen-Quantenpunkts CE (WM@GQDs).

Typischerweise wird ein mit Fluor dotiertes Zinnoxid (FTO)-Glassubstrat verwendet, um die Sandwich-Solarzellenvorrichtung zu entwerfen, und das Rakelverfahren wird verwendet, um sowohl die Foto- als auch die Gegenelektroden abzuscheiden20. Zunächst werden 0,5 g WM@GQDs in 5 ml Ethanol dispergiert und 30 Minuten lang mit Mörser und Pistill gut gemahlen. Die Aufschlämmung für jede Gegenelektrode wird auf das FTO-Substrat aufgetragen und dann bei 80 °C getrocknet, bevor sie 2 Stunden lang bei 400 °C getempert wird. Für die Herstellung aller anderen Photoanoden (TiO2, kommerzielles P25) wird die gleiche Herstellungsmethode angewendet. Die N719-Farbstofflösung wird 24 Stunden lang in die TiO2-PE-Elektroden eingetaucht und 2 Stunden lang bei 400 °C getempert. Abschließend wird die Elektrolytlösung (I−/I3−) durch eines der Löcher zwischen den beiden Elektroden getropft, die dann mit Silikonstiften verschlossen werden, um ein Verdunsten zu verhindern.

Die kristallinen Eigenschaften der synthetisierten Nanokomposite wurden mit einem Röntgendiffraktometer (SmartLab, Rigaku) ​​unter Cu-Kα-Strahlung untersucht. Die Morphologie des synthetisierten Nanokomposits wurde mittels Feldemissions-Rasterelektronenmikroskopie (FESEM: Thermo Fisher Scientific, Apero2) und Transmissionselektronenmikroskopie (TEM, JEOL JEM-2100) untersucht. Die Oberflächenelementzusammensetzung und Oxidationsstufen wurden mittels Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS; PHI5000 VersaProbe II ULVAC-PHI, Japan) am Synchrotron Light Research Institute (SLRI) in Thailand analysiert. Raman-Spektren wurden mit einem Mikroskopie-Raman-Spektrometer (NRS-7100, JASCO) aufgezeichnet. Die Strom-Spannungs-Eigenschaften (I–V) der hergestellten Photovoltaikgeräte wurden mit einer Solarsimulator-Workstation der Klasse A (SL-50A-WS, SCIENCE TECH) bei AM1,5 (Sonnenlicht von 100 mW/cm2) untersucht. Für elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS)-Messungen bestand die Elektrolytlösung aus 0,05 M I2 und 0,5 M LiI in Acetonitril. Nyquist-Diagramme wurden über einen Frequenzbereich von 0,1 Hz–100 kHz aufgezeichnet und bei 250 mV gemessen, um den begrenzten Massentransportbereich zu negieren.

Die kristallinen Eigenschaften der synthetisierten GQDs, WS2 und WM@GQDs wurden mithilfe der XRD-Analysetechnik untersucht, wie in Abb. 2 dargestellt. Die Analyse des für GQDs aufgezeichneten Musters zeigt eine amorphe Struktur, die aus dem Beugungspeak bei 2θ ersichtlich ist = 25,8°, das entspricht der (002)-Ebene der sp2-hybridisierten Kohlenstoffatome in GQDs21. Darüber hinaus entsprachen die Beugungspeaks bei 25,7°, 42,9°, 44,7° und 54,9° den Ebenen (004), (103), (006), (106) bzw. (008), die als indiziert waren die hexagonalen Phasen von WS2 (JCPDS-DATEI: 87–2417 und 84–1398)22. Die den WM@GQDs entsprechenden Muster zeigen Spitzen bei 12,5°, 32,5°, 38,3° und 50,1°, entsprechend den Ebenen (020), (110), (022) bzw. (-202). Die XRD-Analyse bestätigte, dass die WM@GQDs-Komposite gebildet wurden.

XRD-Muster wurden für (a) GQDs, (b) WS2 und (c) WM@GQDs aufgezeichnet.

Die Oberflächenmorphologie von GQDs, WS2 und WM@GQDs wurde mit der FESEM-Bildgebungstechnik untersucht, wie in Abb. 3a – c dargestellt. Abbildung 3a zeigt eine monodisperse und gleichmäßige sphärische Struktur der vorbereiteten GQDs mit einer durchschnittlichen Größe von etwa 10 nm. Darüber hinaus zeigt Abb. 3b deutlich das Vorhandensein flockenartiger WS2-Nanoblätter auf der Oberfläche. Die Größe der WM@GQDs lag im Bereich von 2 bis 10 nm für das mit GQDs eingebettete WS2-MoCuO3-System. Die Mikrostruktur von WS2 wurde mit der hochauflösenden TEM-Technik untersucht und die Ergebnisse sind in Abb. 3d – f dargestellt. Abbildung 3d zeigt das HRTEM-Bild der GQDs, das deutlich die Bildung gestapelter Nanoblätter anzeigt. Es wurde auch beobachtet, dass die WS2-Nanoblätter zu größeren Clustern agglomerierten, wie in Abb. 3e dargestellt. Die hochauflösenden TEM-Bilder bestätigen die Bildung ultradünner Schichten aus WS2, GQDs und MoCuO3, die im Verbund eingebettet sind.

SEM- und TEM-Bild von (a,d) GQDs, (b,e) WS2 und (c,f) WM@GQDs.

Zur Charakterisierung der Struktur und Zusammensetzung des Verbundwerkstoffs wurden FTIR- und Raman-Spektroskopie eingesetzt. Abbildung 4a zeigt die für GQDs, WS2 und WM@GQDs aufgezeichneten FTIR-Spektralprofile. Die für GQDs aufgezeichneten Profile weisen Banden auf, die die graphenähnliche Struktur der Materialien bestätigen (die C=C-Rückgratschwingungen erscheinen bei 1921 cm−1 und das Vorhandensein der sauerstoffhaltigen Gruppen (wie O–H) wurde durch dargestellt die Streckschwingungen bei 3182 cm−1. Die C=O-Streckschwingungen erschienen bei 2178 cm−1. Die für reines WS2 aufgezeichneten Profile zeigen drei charakteristische Absorptionspeaks bei 620 cm−1 und im Bereich von 875–1051 cm−1. Diese Peaks wurden den W-S- und S-S-Bindungen in WS zugeschrieben223,24. Darüber hinaus zeigten die für MoCuO3 aufgezeichneten Spektralprofile das Vorhandensein von Mo-O-Streckschwingungen bei etwa 1110 cm−1. Die Bande bei etwa 612 cm −1 war mit den Schwingungen der O-Atome im MoCuO3-Gitter verbunden. In den für WM@GQD aufgezeichneten Spektralprofilen wurden deutlich für beide Komponenten charakteristische Signale beobachtet.

FTIR-Profile, die für (a) GQDs, (b) WS2 und (c) WM@GQDs aufgezeichnet wurden.

Die Raman-Spektren von WS2 und WM@GQDs sind in Abb. 5a, b dargestellt, um die Struktur von Materialien und ihre Wechselwirkungseigenschaften zu untersuchen. Abbildung 5a (blaue Linie) stellt die Einzeldomänen-WS2-Monoschicht dar und zeigt drei Hauptpeaks bei 1351,76, 1577,31, 2716,15 und 32.381,12 cm−1. Die Ergebnisse stimmten mit den gemeldeten aktiven Raman-Modi von WS2 überein. Die drei Peaks entsprachen den beiden longitudinalen akustischen (LA) Raman-Moden zweiter Ordnung am Punkt M, E′2 g bzw. A1 g von WS225. Der Peak bei 963,72 cm−1 stellte den Peak erster Ordnung von E12 g dar, wie in Abb. 5b gezeigt. Darüber hinaus sind in der Nebenabbildung die vergrößerten Peaks von WM@GQDs dargestellt, um die Verbundstruktur zu bestätigen (Abb. 5c). In den für GQDs aufgezeichneten Spektralprofilen waren zwei starke Peaks vorhanden (blaue Linie). Die G-Bande bei 1601 cm−1 weist auf eine geordnete planare Struktur der sp2-Kohlenstoffatome (CC-Bindung) hin, und die D-Bande bei 1360 cm−1 entspricht den sp3-Strukturdefekten (z. B. Kanten und funktionelle Gruppen). Das Bandenverhältnis der Peakintensität der D- und G-Banden (ID/IG = 1,07) kann die Beteiligung funktioneller Gruppen an den Rändern der GQDs im Verhältnis zu den C=C-Bindungen in ihren Strukturen widerspiegeln.

Raman-Profile aufgezeichnet für (a) WS2 und (b) WM@GQD.

Die Elementzusammensetzungen, Valenzzustände und Oxidationsstufen der Elemente in den WM@GQDs wurden mithilfe der Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS)-Technik bestätigt, wie in Abb. 6a – e dargestellt. Die XPS-Vermessungsspektren des WM@GQDs-Komposits zeigen das Vorhandensein von W 4f, S 2p, Mo 3d, Cu 2p, C 1s und O 1s in der Hybridform. Es gibt keine zusätzlichen Peaks im Untersuchungsspektrum, was auf das Fehlen von Verunreinigungen im Hybrid hinweist. Das hochauflösende Spektrum von W 4f (Abb. 6b) zeigt einen Peak mit einer Bindungsenergie von etwa 40,8 eV, was das Vorhandensein von WS2-Kristallen bestätigt. Das Vorhandensein der charakteristischen 2H-Phase (ohne erkennbaren Beitrag von WOx) wurde bestätigt. Die S 2p-Profile (Abb. 6c) zeigen das S 2p3/2:2p1/2-Spin-Bahn-Dublett bei 164,3 bzw. 169,1 eV, was dem für kristallines WS226 erwarteten S2−-Oxidationszustand entspricht. Darüber hinaus zeigt Abb. 6d die beiden Hauptpeaks im Mo 3d-Spektrum bei 232,8 und 235,7 eV, die Mo 3d5/2 bzw. Mo 3d3/2 zugeordnet werden. Das C 1s-Spektrum (Abb. 6e) weist drei Peaks auf, die C–C/C=C bei 284,8 eV, C–O bei 287,1 eV und C=O bei 289,3 eV27 entsprechen. Das O 1s-Spektrum (Abb. 6f) ist in drei Teilbänder unterteilt, die CO, C=O und –OH in den GQDs entsprechen. Die XPS-Analyse bestätigt das Vorhandensein gebundener Elemente im WM@GQD-Verbundwerkstoff.

XPS-Profile: (a) Survey, (b) W 4f, (c) S 2p, (d) Mo 3d, (e) C 1s und (f) O 1s Profile.

Der Einfluss von WS2 und dem WM@GQD-Komposit wurde durch Analyse der N2-Adsorptions-Desorptions-Isothermen untersucht. Abbildung 7a,b zeigt, dass für alle Proben isotherme Adsorptionskurven vom Typ IV mit Hystereseschleifen vom Typ H3 (gemäß der IUPAC-Klassifizierung) aufgezeichnet wurden, was darauf hinweist, dass in allen Proben mesoporöse Strukturen gebildet wurden28. WM@GQDs zeichneten sich durch eine maximale spezifische Oberfläche von etwa 69,40 m2/g aus, die größer war als die von WS2 (25,30 m2/g). Der Porendurchmesser aller Proben war hauptsächlich im Bereich von 100–200 nm verteilt, wie in den Porengrößenverteilungskurven im Einschub von Abb. 7 dargestellt. Den BET-Ergebnissen zufolge kann der Einbau von GQDs in die WM@GQDs zunehmen die Anzahl der aktiven Standorte, was die Leistungsumwandlungseffizienz der CEs verbessern kann.

N2-Adsorptions-Desorptions-Isothermen, aufgezeichnet für (a) WS2 und (b) WM@GQDs.

Die UV-Vis-Spektren der GQDs, WS2 und WM@GQDs sind in Abb. 8a dargestellt. Der Absorptionsbereich eines Halbleiters hängt mit seiner Bandstruktur zusammen. Die Bandlückenenergie (Eg) kann aus Gleichung 29 ermittelt werden.

(a) UV-Vis-Profile und (b) Bandlückenenergie von GQDs, WS2 und WM@GQDs.

Wie in Abb. 8a,b dargestellt, zeigen alle von ihnen die beste optische Absorptionsleistung im Bereich des sichtbaren Lichts, und ihre Absorptionskante liegt bei etwa 546 nm. entsprechend der Bandlückenenergie (Eg) von 2,46 eV, 2,15 eV und 1,61 eV für WS2, GQDs bzw. WM@GQDs. Die Ergebnisse der UV-Vis-DRS bestätigen, dass die hergestellten WM@GQDs-Verbundwerkstoffe alle gute Lichtabsorptionseigenschaften im Bereich des sichtbaren Lichts aufweisen, was darauf hindeutet, dass die durch sichtbares Licht induzierte katalytische Aktivität effektiv gesteigert werden könnte.

Elektrochemische Tests in Abb. 9a,b zeigen die elektrochemische Aktivität von (0,3–0,9 Gew.-%) WM@GQDs, vergleichbar mit herkömmlichem Pt-CE, sowie die detaillierten Photovoltaik-Parameter wie Leerlaufspannung (Voc), Füllfaktor (FF) und Kurzschluss Der Stromkreisstrom (Jsc) ist in Tabelle 1 zusammengefasst. Alle J-V-Messungen wurden unter AM 1,5 G simuliertem Sonnenlicht unter Verwendung eines Sonnensimulators der Klasse AAA durchgeführt. Aus den J-V-Kurven geht hervor, dass WM@GQDs mit 0,9 Gew.-% den höchsten Leistungsumwandlungswirkungsgrad (PCE) von bis zu 10,38 % (Voc = 0,68 V, Jsc = 21,97 mA/cm2, FF = 0,68) darstellen, gefolgt von WM@ mit 0,6 Gew.-%. GQDs, die einen Leistungsumwandlungswirkungsgrad von bis zu 9,28 % (Voc = 0,67 V, Jsc = 20,21 mA/cm2, FF = 0,67) erreichten, während WM@GQDs mit 0,3 Gew.-% einen Leistungsumwandlungswirkungsgrad von 8,45 % (Voc = 0,66 V, Jsc) zeigten = 18,93 mA/cm2, FF = 0,66) vergleichbar mit Pt-Elektrode (10,26 %). Die höhere Leerlaufspannung ist entscheidend für die Aufrechterhaltung einer höheren Antriebskraft für Elektronen im Kreis, um so Elektron-Loch-Rekombinationen zu begrenzen. Darüber hinaus ist die Verbesserung der Leistungsumwandlungseffizienz auf die größere Oberfläche der WM@GQDs zur I3−-Reduzierung zurückzuführen30.

I–V-Analyse für (a) Pt und (b) (0,3–0,9 Gew.-%) von WM@GQDs.

Der Ladungsübertragungswiderstand an der Grenzfläche zwischen Gegenelektrode und Elektrolyt wurde mithilfe der EIS-Technik untersucht. Abbildung 10 und Tabelle 1 stellen die Nyquist-Kurve für die entsprechenden (0,3–0,9 Gew.-%) WM@GQDs und Pt-Elektroden mit einem angelegten Frequenzbereich von 100 MHz und 100 kHz dar. Es wurden zwei Halbkreise erhalten, wobei der erste Halbkreis den Ladungstransfer von FTO- zu CEs-Materialien darstellt und der zweite Halbkreis den Ladungstransfer von Elektrode und Elektrolyt oder den Elektrolytwiderstand angibt. Aus EIS-Spektren geht hervor, dass der Ladungsübertragungswiderstand von WM@GQDs mit 0,9 Gew.-% (35,24 Ω) im Vergleich zu WM@GQDs mit 0,3 Gew.-% und WM@GQDs mit 0,6 Gew.-% geringer ist, was auf die höhere elektrische Leitfähigkeit von Graphen zurückzuführen ist katalytische Aktivität.

EIS-Profile für Pt und (0,3–0,9 Gew.-%) von WM@GQDs.

Der Wirkungsmechanismus der WM@GQDs in der DSSC-Zelle ist in Abb. 11 dargestellt. Wenn im ersten Schritt Licht auf die Seite der Photoanode fällt (TiO2 absorbiert N719-Farbstoffe), absorbieren die lichtempfindlichen Farbstoffmoleküle Energie aus dem Sonnenlicht. Dadurch werden die freien Elektronen in den Farbstoffmolekülen angeregt und springen vom höchsten besetzten Molekülorbital (HOMO) zum niedrigsten unbesetzten Molekülorbital (LUMO). Die angeregten Elektronen werden dann in die leitende Schicht, ein Leitungsband aus Titandioxid, injiziert und an eine Schicht aus durchscheinendem, leitendem Glas weitergeleitet. In dieser Schicht sind zahlreiche Elektronen vorhanden, und wenn sie an eine externe Last angeschlossen wird, wird durch den Elektronenfluss innerhalb der Zelle, der durch die Last zur Kathode fließt, ein elektrischer Strom erzeugt. Dieser Elektronenfluss erfolgt kontinuierlich, bis der Zyklus abgeschlossen ist31,32,33.

Schematische Darstellung des Photovoltaik-Umwandlungsmechanismus von WM@GQDs.

Ein neuartiges Hybrid-Verbundmaterial aus Wolframdisulfid-Molybdän-Kupferoxid, unterstützt mit Graphen-Quantenpunkten (WM@GQDs), wurde mithilfe einer einfachen und kostengünstigen Ultraschallmethode synthetisiert. Techniken wie Röntgenbeugungsanalyse, Feldemissions-Rasterelektronenmikroskopie und BET-Analyse wurden verwendet, um die Kristallinität und Morphologie des Materials zu bestätigen. Bei Verwendung als 0,9 Gew.-% WM@GQDs-Kathode in einer farbstoffsensibilisierten Solarzelle hatte das Material einen maximalen Leistungsumwandlungswirkungsgrad (PCE) von 10,38 %, was höher ist als der einer Pt-Elektrode (10,26 %). Elektrochemische Impedanzspektroskopie zeigte, dass das WM@GQDs-Material im Vergleich zu anderen Kathodenmaterialien einen geringeren Widerstand aufwies. Die einzigartige Struktur des Hybridkomposits mit der Verbindung von WS2-MoCuO3 und GQDs, die eine große Oberfläche für maximale Farbstoffabsorption auf der Elektrodenoberfläche bietet, könnte zu seinem hohen PCE beitragen.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Arbeit (Zuschuss Nr. RGNS 64-247) wurde vom Büro des Ständigen Sekretärs, dem Ministerium für Hochschulbildung, Wissenschaft, Forschung und Innovation (OPS MHESI), Thailand Science Research and Innovation (TSRI) und dem King Mongkut's Institute of Technology unterstützt Ladkrabang. Die Autoren sind dankbar für die Unterstützung des FE-SEM-Zentrums, School of Engineering, King Mongkut's Institute of Technology Ladkrabang, Bangkok. Die Autoren danken Asst für die Unterstützung. Prof. Pawinee Klangtakai arbeitet am Fachbereich Physik der Khon Kaen-Universität und hilft bei der Messwerterfassung.

Abteilung für Wirtschaftsingenieurwesen, School of Engineering, King Mongkut's Institute of Technology Ladkrabang, Bangkok, 10520, Thailand

Yonrapach Areerob & Chaowalit Hamontree

Department of Advanced Materials Science and Engineering, Hanseo University, Seosan-Si, Chungcheongnam-Do, 31962, Südkorea

Won-Chun Oh

Anhui International Joint Research Center for Nano Carbon-Based Materials and Environmental Health, College of Materials Science and Engineering, Anhui University of Science & Technology, Huainan, 232001, Volksrepublik China

Won-Chun Oh

Fachbereich Physik, Fakultät für Naturwissenschaften, Khon Kaen University, Khon Kaen, 40002, Thailand

Theeranuch Nachaithong

Synchrotron Light Research Institute (öffentliche Organisation), 111 University Avenue, Muang District, Nakhon Ratchasima, 30000, Thailand

Die Suppe ist Nijpanich

Fachbereich Chemie, Fakultät für Naturwissenschaften, Buriram Rajabhat University, Buriram, 31000, Thailand

Kongsak Pattarith

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YA, CH und WCO haben die Forschung entworfen. YA, CH und WCO, SN und TN analysierten die Daten. YA und KP das Papier.

Korrespondenz mit König Pattarith.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Areerob, Y., Oh, WC., Hamontree, C. et al. Ein neuartiges WS2-MoCuO3 mit Graphen-Quantenpunkt als Gegenelektrode für die Anwendung farbstoffsensibilisierter Solarzellen. Sci Rep 13, 7762 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34637-3

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Eingegangen: 08. März 2023

Angenommen: 04. Mai 2023

Veröffentlicht: 12. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34637-3

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